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九大宇都宮グループのCsMPs論文が発表されました。 [原発問題・ホットパーティクル]

九大宇都宮グループが貴重な論文を発表してくださったので、さっそく記事にします。
http://www.nature.com/articles/srep42731

まず要約部分

2011年3月の福島第一原子力発電所(FDNPP)での原子力災害により、三つの原子炉の部分的な溶融が起こった。メルトダウンの間、未知のプロセスによって反応器内部に形成された一種の凝縮粒子、セシウムリッチ微粒子(CsMP)。ここでは、FDNPPの近くで発見されたCsMPの原子分解能電子顕微鏡に基づくメルトダウン中の原子炉内でのCsMP形成の化学的および物理的プロセスを報告する。全てのCsMP(2.0〜3.4μmのサイズを有する)は、SiO 2ガラスマトリックスと、広範囲のCs濃度(Cs 2 O として1.1〜19重量%のCs)と関連する〜10nmサイズのZn-Fe-酸化物ナノ粒子)。微量のUもZn-Fe酸化物と関連している。CsMPsのナノテクスチャは、重大なFDNPP事故のメルトダウン中に複数の反応プロセスステップを記録する:CsOHおよびCsClを含む様々な空中核分裂生成物ナノ粒子を組み込んだ溶融燃料(溶融コア) - コンクリート相互作用(MCCI)は、SiO 2原子炉圧力容器の破損に起因するZn-Fe酸化物ナノ粒子の凝集体上での凝縮。それでもなお、CsMPは、Uなどの揮発性および低揮発性の放射性核種が環境に到達するメカニズムを提供し、FDNPPを取り巻く現在の環境でCsおよび放射性核種の移動モデルで考慮されるべきである。

微量とはいえウランがありますぞ。

前書きの抜粋

今まで、FDNPP反応炉で起こった反応は、間接的な証拠に基づいて推論されただけである3。燃料の温度が2200 Kの上に上がったときに放射性Csが照射された燃料から解放されたと考えられている8冷却システムは、ユニット#1-3でシャットダウンした後。他の放射性核種は、それぞれのボラティリティに応じた量で放出された9のではなく、主にUOで構成されていた核燃料中のそれぞれの見積存在に基づく量で2 8、10。したがって、放射性Cを含む核分裂生成物(FP)の大部分は、損傷した原子炉内に依然として残り、冷却水11と接触している。適切な廃炉プロセスを実施するためには、原子炉12内の放射性核種の物理的および化学的状態を理解することが極めて重要である。燃料のより少ない量またはnoneは、ユニット#2に溶融受けながら具体的には、照射された燃料の大部分は、ユニット#1、#3に溶け3、13。溶融炉燃料圧力容器(RPV)の底部に溶融した燃料が蓄積し、最終的にRPVが破裂し、一次封じ込め容器(PCV)14のコンクリートペデスタルとの反応が起こり、溶融炉心コンクリート相互作用MCCI)15。原子炉におけるMCCIの程度と溶融燃料の状態についてはかなりの不確実性が残っている。

メソッド

サンプルの説明

サンプリングキャンペーンは2012年3月16日に実施された。Ottozawa土壌サンプル(OTZ)は、福島県二葉市大隈町のFDNPPの約4km西に位置する水田の土壌の上部約1cmから採取した。

地上1m上の放射線量は84μSv/ hであった。コリノの砂利サンプル(KOI)は、集合住宅の排水管の下に集められました。その家はFDNPPの南西に2.9キロ離れている。排水管の下の放射線量は、周囲に比べて極めて高く、630μSv/ hと高いサンプリング面積があった。砂利のサンプルは、手でシャベルを使って地面から慎重に収集し、ビニール袋に入れた。水産養殖センター(AQC)の土壌試料は、FDNPPの約2km南に位置する養殖センターの側溝から収集した

事故の一年後に採取したサンプルで、二葉町とはなってるけど、地図からすると大熊町の中ですね。

ガンマ分光測定

134 Csと137 CsMPsのCS放射能をガンマ分光法を用いて決定しました。福島の表層土壌から得られる〜400ミクロンの大きさの追加のマイクロ粒子の放射能を正確に筑波大学、日本の放射性同位体の中心部で決定された、とのための基準点の試料として使用した134 Csと137 Csで構成されています。点源基準の放射能は、2015年9月29日現在、134 Csでは23.9 Bqであり、2015年9月29日では137 Csで94.6 Bqであった。放射能の測定は、ゲルマニウム半導体検出器GMX23、GMX30およびGMX40を用いてCsMPおよび点源標準(すべてSEIKO E&Gから)を九州大学の放射性同位元素の中心に設置しました。取得時間は、KOIサンプルではGMX30を使用して12,305秒、GMX40を使用して、OTZサンプルについて86,414秒; GMX23を使用してAQCサンプルの場合は263,001秒です。

95ベクレルと言うのはけっこう高めです。

結果

CsMPsはFDNPPから4km以内の3つの試料、すなわちKoirinoの集合住宅の砂利土壌、水産養殖センターの側溝とOttozawaの水田土壌(図1)の土壌で発見された。サンプルは、以後、それぞれKOI、AQCおよびOTZとラベル付けされる。CsMPの放射能および関連するパラメータを表1に要約する。134 CS / 137サンプルのCsの放射能比は約OrigenArpの計算による〜26 GWD /トンUに相当する1.04の平均で、0.97から1.1である18。単一の反応器内の照射された燃料内でさえも異質性のために、同位体比または放射能比のみに基づいて源反応器単位を決定することはできなかった。2.6g / cm 3の密度を有するSiO 2ガラス19の放射能が9.5×10 10から4.4×10 11(Bq / g)まで変化すると仮定して計算したCsMPsの単位質量当たりの放射能は報告された値と同等である東京からのCsMPのために20


うほグーグルさんの訳ではくたびれると思いますので、ここで一回休憩しましょう。後半部分の方が画像があるので、重要さがわかってくるでしょう。

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ryu-ron

おととい出たばかりでしたか。
グーグルさんの訳ではわけがわからんでしょうが、お付き合いください。

後半部分は討論の

最近の研究では、高温でステンレス鋼表面にCsOH吸着を伴う実験室実験中に興味深い現象が報告されている31。著者らは、CsOHがFe酸化物表面に容易に吸着できることを見出した。それらの結果は、CsOHとFe-Zn-酸化物ナノ粒子との密接な関連を明らかにする我々の結果と一致する。しかし、その研究で特徴付けられた化学吸着の生成物であるCsFeSiO 4は、本研究では観察されなかった。Siは純粋なSiO 2として生じる。この違いは、溶融燃料がRPVの材料に遭遇したプロセスではCsMPが形成されなかったことを強く示唆しているが、現在の研究で示唆されているように、

この実験が前の記事の分ですね。

最近の研究では、東京20の放射性Cの初期落下中にCsMPsに由来するCs放射能の約90%がFPナノ粒子を伴うCsMPsが福島の表面環境のための放射性CsおよびFPsの重要な供給源であることが報告されている。CsMPsのナノスケールの物理的および化学的性質は、Cs放出の機序やCsの安定性を理解する手がかりを提供する。環境。それらの全活性は低いが、CsMPsは、揮発性放射性核種に加えてUなどの低揮発性放射性核種の周囲環境への分散のためのさらに別のベクターである。したがって、放射性核種汚染の影響と動態をよりよく理解するためには、環境中のCsMPsの移動を福島環境のCs輸送モデルで考慮する必要がある。

こちらが昨年夏の発表分。まあいろいろ解明はされてきているのだが。


by ryu-ron (2017-02-17 12:23) 

ryu-ron

ここもウランが出てくるので大事かな。

MCCI実験的研究で報告されているように22、23溶融コアは珪質コンクリート台座を打ったとき、に、SiO(g)は本研究で温度> 2143 KでのZr酸化の結果として生成された、ことがわかったのSiO( g)最終的にSi金属またはSiCを形成するのではなく、SiO 2ガラスに凝縮され、FDNPPで反応炉PCV内に若干の酸素が存在することを示した。酸素の存在は、Uなどの燃料中の放射性核種の揮発温度に影響27。U酸化物燃料の酸化形態は、全UOの10%〜1900 Kで揮発することができます2 UOの非酸化型のためのに対し、2図は2700 Kでほぼ0%である28。したがって、フランケナイトに付随する痕跡量のUは、わずかに酸化されたUO 2の揮発の証拠であると考えられる。CsMPs中にUO 2フラグメントが存在しないことは、MCCI中に燃料フラグメントがCsMPに直接組み込まれなかったことを示唆している。
by ryu-ron (2017-02-17 12:31) 

ryu-ron

フランケナイトとはこれのことかな?
http://tigaku.com/geology/mineral/f/franklinite.html

フランクリン鉄鉱
Franklinite
ZnFe2O4

franklinite スペルはいっしょですねえ。
by ryu-ron (2017-02-17 14:10) 

ryu-ron

FDNPPは福島第一原発だな。
MCCI実験的研究は東電の
http://www.tepco.co.jp/solution/power_equipment/nuclear_power/pdf/nuclear_power_150609_05.pdf

コンクリート相互作用のことだな。どんどん専門用語化して素人にわかりにくくしている。
by ryu-ron (2017-02-17 14:40) 

ryu-ron

グーグルさんの訳だけの問題じゃなさそうな

溶融燃料がRPVの材料

RPVは圧力容器ですな。メルトダウンした燃料が圧力容器の材料に接触したというだけでは、セシウムボールはできなかったと。

PCVが格納容器 頭文字言葉が多すぎるのだな。
by ryu-ron (2017-02-17 14:59) 

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