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さつきさんブログにCsMPsの情報がアップされていました。 [原発問題・ホットパーティクル]

さつきさんブログに次の記事が8月末にアップされていましたので、気になっていたのですが、台風通過を待つ間にちょっと紹介記事を書きたいと思います。

放射性セシウム微粒子についての最新の研究論文の紹介(その1)
https://blogs.yahoo.co.jp/satsuki_327/43389943.html
放射性セシウム微粒子についての最新の研究論文の紹介(その2)
https://blogs.yahoo.co.jp/satsuki_327/43390995.html
放射性セシウム微粒子についての最新の研究論文紹介(コメント)
https://blogs.yahoo.co.jp/satsuki_327/43392026.html

元論文は最近見慣れてきたこちらのサイトの物がいいかと思います。
Isotopic signature and nano-texture of cesium-rich micro-particles: Release of uranium and fission products from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant.
https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/28710475

タイトルの日本語訳はさつきさんブログの「セシウムに富む微粒子の同位体的サインとナノスケール組織:福島第一原子力発電所からのウランと核分裂生成物の放出」でいかせていただきましょう。

さて要約部分をさつきさんところからお借りしますと

要旨
 福島第一原子力発電所(以下、「福一」と略記する)から放出された放射性セシウムに富む微粒子(CsMP)は、2011年におこった惨事についてのナノスケールの化学的「指紋」を提供する。 原発から10 km 以内で収集された3個の CsMP(3.79~780 Bq)は、それらの起源と形成メカニズムを明らかにするため、U、Cs、Ba、Rb、K、および Ca の同位体比が測定された。CsMPs は、Fe-ポルックス石結晶(CsFeSi2O6・nH2O)(最大 30wt% の Csを含む)の他に、主にSiO2ガラス基質中の Zn-Fe 酸化物のナノ粒子(1wt% の U を含む)からなる。 二つの CsMP の 235U/238U 比 0.030( ± 0.005)および 0.029( ± 0.003)は、濃縮された核燃料の値と一致する。この値は ORIGEN コードで推定される平均燃焼度のものより高く、未使用の燃料より低いため、様々な燃焼レベルの溶融燃料からの U の不均一な揮発と、引き続く Zn-Fe 酸化物への吸着を示唆する。ナノスケールの組織と同位体比は、メルトダウン中に燃料中で起こった化学反応の部分的な記録を提供する。また、CsMP は、放出された放射性核種のうち体内に吸引摂取され得る形態のものを運搬する重要な媒体であった。

うほ難しいですね。
ウランの同位体比率から、圧力容器内のウランが揮発して酸化した亜鉛や鉄に吸着したもので、メルトダウンが原因であることは間違いなさそうです。「体内に吸引摂取され得る」ということですので、健康被害に影響する可能性は十分あると見ていいでしょう。

論文の本文の翻訳については、私ごときは歯が立たないので、さつきさんのコメントの部分から

この粒子を ここ で示した図3(比放射能ー存在度図)にプロットすると、天然環境では形成され得ない「ホットパーティクル」の典型例であることが分かる。下の図2にその改訂版を示す。
図はこちら
https://blogs.yahoo.co.jp/satsuki_327/GALLERY/show_image.html?id=43392026&no=1

チェルノブイリはどうか。これは黒鉛炉であり、メルトダウン時に還元的な雰囲気になった筈で、この点で軽水炉である福一とは反応環境が大きく異なっていたであろう。チェルノブイリ周辺でこのような放射性微粒子を探す努力がどの程度なされたか知らないが、ATOMICA に記載されているチェルノブイリで見つかった粒子 は、本来のホットパーティクルの概念とは異なる性質のものである。もしかしたら、福一から放出された放射性物質の主成分が CsMP であったことは、地球上に本格的な多細胞生物が出現したおよそ6億年前以降、生命が初めて直面する種類の脅威であるのかもしれない。

むしろチェルノブイリの放射性微粒子は、いわゆるホットパーティクルの定義に当てはまらない特殊なもので、福一のメルトダウン事故と爆発によって外部に放出されたCsPMsこそホットパーティクルの概念に合致するものであるという見解です。

核兵器の爆発の場合は、その破壊力に比べて実際の核分裂生成物の量は原発よりはるかに少ないし、メルトダウンに引き続く、コアーコンクリート反応のような、比較的ゆっくりとした反応が進行する時間的余裕もない。実際、大気圏内核実験によるグローバルフォールアウトの人工核種をトレーサーとした海洋の三次元的海水循環の研究(例えば、Eigle et al., 2017 )を参照すると、採水測定によって得られた鉛直方向の拡散速度は、粒子として沈降した成分の存在を否定しており、大部分が海水に溶けていると模擬することでうまく説明できるという。

CsMPsを3号機即発臨界爆発説に結び付けるのはちと無理があるような感じですね。

さて健康被害の問題

一方、例えばヨウ素を濃縮する甲状腺の被曝において、甲状腺等価線量に 0.04 をかけて全身への被曝影響の尺度としての実効線量へ換算するということが行われる。これは、ある一定量の放射性ヨウ素による内部被曝においては、甲状腺に濃縮しようが体全体に均等に分布しようが、個体全体の吸収線量は同じなので、結果的に確率的影響は組織荷重係数に関わるところ以外は何も変わらない、との判断に基づいているだろう。問題は、高度に局所化された被曝においてもこの仮定を適用して良いかどうかにある。その点はまだ十分には解明されていないが、先のレビュー論文を読むと、少なくとも目の角膜や水晶体に及ぼす深刻な影響は十分に考慮されるべきであることが分かる。「鼻血」をバカにするのも、既に2007年の時点においてさえ、科学的な態度から逸脱していると言える。

ちょっと長めの引用でしたが、目に関する健康被害は、CsMPsによって高度に局所化された被曝が起きれば十分に健康上の問題が起きえるということですね。
レビュー論文はこちら
http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0952-4746/27/3A/S11/meta
ずばりホットパーティクルによる放射線生物学の問題を扱ったものですね。

もうひとつ九大宇都宮グループのこちらの論文も注目ですね。
https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/28198440" target="_blank">https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/28198440
グーグルさんの力を借りてますが、なんのことやら。

結論部分だけそのまま

結論
FDNPPのメルトダウン中の反応炉内の一連の化学的および物理的プロセスは、CsMPの最先端の原子分解能電子顕微鏡に基づいて解明されている。CsMPsは数ミクロンと小さく、SiO 2ガラスマトリックスと約20重量%のCsに付随する〜10nm サイズのZn-Fe-酸化物ナノ粒子を含み、場合によっては微量のUを伴っている。ミクロテクスチャのCsMPsは、様々な空気中の核分裂生成物のナノ粒子が、溶融破壊の前および中に燃料から最初に放出されたことを明らかにする。その後、RPV破壊が起こり、多数のZn-Fe-酸化物ナノ粒子が生成された。最後に、溶融したコアはコンクリートと相互作用し、MCCIはSiO 2を介して進行した核分裂生成物ナノ粒子を組み込んだZn-Fe-酸化物ナノ粒子を含む凝縮。本研究は、CsMPsが反応器の内部の反応および状態を理解するための重要な手掛かりを提供することを示している。一方、単位質量あたりの放射能は非常に高いため、〜10 11  Bq / gであるため、CsMPsは福島の周囲環境における放射線量の重要な源泉となりうる。さらに、CsMPは、Uなどの揮発性および低揮発性の放射性核種が環境に到達する重要なキャリアである。

どこかで見たことがあると思ったら
http://ryukei-rondan.blog.so-net.ne.jp/2017-02-17-1
この時のものでした。今年でしたね。
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クローズアップ現代でセシウムボールが取り上げられました。 [原発問題・ホットパーティクル]

ここのところ加計問題ばかりでしたので、セシウムボール系にアンテナを張るのを忘れてました。
NHKがあのサイエンスゼロの続編をクローズアップ現代で取り上げてくれましたね。

原発事故から6年 未知の放射性粒子に迫る
http://www.nhk.or.jp/gendai/articles/3986/index.html
kurogen.png
動画はこちら。
https://www.youtube.com/watch?v=Ub0E07cHLIA

日経の記事があって、なにやら動きがあるのかなという予感はあったのですが、まさかテレビ番組という形で出てくるとは思ってもいませんでした。

 ここのブログで紹介した宇都宮教授、佐藤志彦氏、箕輪はるかさんが登場されてうれしい限りです。
ただ成分の中のウランの存在とかがまったく出てきませんでしたので、やはりクロ現は一般向けなのでここらはカットされてしまったのかな。

まあおおむね満足しておりますが。

さて、サイエンスゼロの時は、つくばでのサンプルが中心でしたが、今回は比較的原発に近いところの土壌などから出てきた不溶性微粒子にスポットを当てていましたね。
kurogen2.png

これのAタイプはセシウムボールで、いびつな形のBタイプ ボール状じゃないので、不溶性放射性微粒子、九大宇都宮教授はセシウムボールも含めて総称でCsMPsと呼んでいましたが。
佐藤志彦氏の説明では、断熱材とかにセシウムが吸着し、水素爆発で外に出て行く時に、断熱材なども解けて、セシウムなどの放射性物質と合体したものということでした。

これは次の論文で、1号機から放出されたものの特徴として詳しく述べられています。

福島第一原子力発電所事故により1号機から放出された放射性粒子の放射光マイクロビームX線分析を用いる化学性状の解明
https://www.jstage.jst.go.jp/article/bunsekikagaku/66/4/66_251/_pdf

要約部分

2011年3月の福島第一原発事故により,1号機由来の放射性物質が飛来したと考えられる原発北西地域の土壌から,強放射性の粒子を7点分離した.分離された粒子は100 μm前後の大きさで歪いびつな形状のものが多く,2号機から放出されたとされる直径数μmの球形粒子(Csボール)とは明らかに異なる物理性状を有していた.これらの粒子に対して,大型放射光施設SPring-8において放射光マイクロビームX線を用いた蛍光X線分析,X線吸収端近傍構造分析,X線回折分析を非破壊で適用し,詳細な化学性状を解明した.1号機由来の粒子はCsボールに比べて含有する重金属の種類に富み,特にSrやBaといった還元雰囲気で揮発性が高くなる元素が特徴的に検出され,粒子内で明確な元素分布の不均一性が見られた.粒子本体はCsボールと同様にケイ酸塩ガラスであったが,Feなど一部の金属元素が濃集した数μm程度の結晶性物質を含有していた.これらの粒子は3月12~13日に大気中に放出されたものであると考えられ,核燃料と格納容器との熔よう融がかなり早い段階で進行していたことが示唆された.さらに放出源の推定において,放射性物質自体の化学組成情報が放射能比に代わる新たな指標となることが実証された.

本文中にもウランの存在は出てくるのですが、次のグラフをみると、セシウムボールほど、はっきりと出てきてないようですね。核になる部分が断熱材の成分に覆われているため、検出しにくいのかもしれませんね。
も一つ厄介な物質を見逃していました。ストロンチウムですね。要約文にもありますが「特にSrやBaといった還元雰囲気で揮発性が高くなる元素が特徴的に検出」と。これは要注意です。
セシウムボール.png
ちょっとストロンチウムに関する本文記事のところをキャプチャで失礼。
ストロンチウム.png
 前に気象研の最初の論文でストロンチウムが検出されてないということでしたが、いびつな形の1号機放出不溶性粒子にはしっかり含まれているということですね。

 本文がコピペできないのと時間不足でこのくらいにしておきますが、クロ現のあった日に起きた重大事故。昨日の報道でさらに驚かされることになんと22000ベクレルのプルトニウムです。

作業員1人肺から2万2千ベクレル 国内最悪の内部被曝
http://www.asahi.com/articles/ASK67424PK67ULBJ006.html

被曝医療に詳しい、国際医療福祉大クリニックの鈴木元院長は「2万2千ベクレルは量としては多い。肺に入ったプルトニウムは、1週間から10日かけて化学薬品を霧状にして吸入させたり、点滴したりして排出させる。その後、体内に残っている量を調べて健康への影響のリスクを判断しなければならない」と話す。

お 疑惑の国際医療福祉大ですが、この先生の言ってることはまともです。

ホットパーティクルと違って水溶性のものと思われますが、骨に溜まることも想定され、肺の洗浄や気レート剤ですべてが排出されることは困難でしょう。

原発事故のセシウムボールなどの不溶性放射性微粒子ではプルトニウムが検出されてませんけど、あのICRPの甲斐教授が、内部被曝の影響は評価を見直す必要があるといいましたので、長期に渡って局所に留まった場合の危険性は、放射線量が低いといっても侮れません。

また、時間ができたら詳しく書きたいと思います。

https://twitter.com/rollotron/status/845191603396362243

チェルノブイリ事故時に問題になったホットパーティクルはα線粒子なので細胞表面から数十ミクロンで吸収線量は急速に減衰する。γ線粒子であるセシウムボールの吸収線量の減衰は非常に緩やかで放射線は深い位置まで到達する。

これが実は気になっています。今回クロ現に出てきたシンポジウムの時の発表かな。また探してみます。

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九大宇都宮グループのCsMPs論文が発表されました。ー続き [原発問題・ホットパーティクル]

あれこれ載せたい論文なのですが、翻訳のことがあるので絞り込みましょう。
http://www.nature.com/articles/srep42731

中ほどの図5のあたりをいきましょう。

OTZ CsMPでは、細孔がなく、粒子はFe酸化物介在物を除いて均質な組成を有するように見える(図5a、b)。しかし、KOI CsMPのように、OTZ CsMPは、10nm未満のサイズのFe-Zn-酸化物ナノ粒子とともに非晶質SiO 2ガラスマトリックスで構成されている(図5c)。これらのナノ粒子は、FFT画像およびSAEDパターンに基づいてフランケナイトとして同定された(図5d、e)。Frankliniteは構造が説得力のある特徴を持つ唯一のナノ材料でした。セシウム、Cl、Snは、ほとんどがフランクリンナイトと関連していた。しかしながら、ZnClに関連するCsClの包含もまた存在する(図5f)。驚くべきことに、図2の黄色の四角で示される領域は、図5aは、 Uのピークを有するナノ粒子が含まれているM個の α、Lの αとLの EDXスペクトル(内β 図5グラム)。粒子(edx1および2)の点分析は、Rb(スペクトルの赤線)からの干渉なしに、さらに特徴的なUピークを示した。HAADF-STEM画像はUO 2結晶を分解しなかったが、少量のUを含むフランケナイトのみが溶解した。

srep42731-f5.jpg

こちらから直接図5に飛んで翻訳すると下の説明部分が出ます。
http://www.nature.com/articles/srep42731/figures/5

(a)FIBで調製したOTZ CsMPのHAADF-STEM画像。挿入図は、上部の薄い領域から得られたSAEDパターンです。白い点線の曲線は、FIB間引き前の粒子の元の形状を表す。(b)主成分の分布を示すCsMPの元素マップ。(c)Siマトリックス中のSn、CsおよびClに関連する多数のFe-Znナノ粒子を示す、主成分の元素マップによるHAADF-STEM画像の拡大。(d)フランケナイトとして同定されたFe-Zn-酸化物ナノ粒子。(e)フランクリンナイトに起因することが確認されている、拡散したハローに弱い回折リングを示すSAEDパターン。(f)CsClドメインの存在を明らかにする元素マップによるHAADF-STEM画像。(g)フランケナイトナノ粒子の凝集を示す(a)の黄色い四角で示される領域のHAADF-STEM画像。点分析のedxスペクトル(edx1と2の赤線)と領域分析(黒線)で得られたスペクトルとの比較は、Uピークの存在を明らかにする。

フランケナイトとはこれのことのようですね。
http://tigaku.com/geology/mineral/f/franklinite.html

フランクリン鉄鉱
Franklinite
ZnFe2O4

私の知識ではうまく説明できませんが、グラフの赤い線がウランの存在をしめしているようです。

結論

FDNPPのメルトダウン中の反応炉内部の一連の化学的および物理的プロセスは、CsMPの最先端の原子分解能電子顕微鏡に基づいて解明されている。CsMPsは数ミクロンと小さく、SiO 2ガラスマトリックスと約20wt%のCsに付随する〜10nmサイズのZn-Fe-酸化物ナノ粒子を含み、場合によっては微量のUを伴う。ミクロテクスチャのCsMPsは、様々な空気中の核分裂生成物のナノ粒子が溶融破壊の前および中に燃料から最初に放出されたことを明らかにする。その後、RPV破壊が起こり、多数のZn-Fe-酸化物ナノ粒子が生成した。最後に、溶融コアはコンクリートと相互作用し、MCCI は、分裂生成物ナノ粒子を組み込んだZn-Fe-酸化物ナノ粒子を含むSiO 2凝縮を介して進行した。本研究は、CsMPsが反応器の内部の反応および状態を理解するための重要な手掛かりを提供することを示している。一方、単位質量あたりの放射能は非常に高いため、10 11  Bq / gであるため、CsMPsは福島の周囲環境における放射線量の重要な源泉となりうる。さらに、CsMPsは、Uなどの揮発性および低揮発性放射性核種が環境に到達するための重要なキャリアである。

In addition, CsMPs are an important carrier by which volatile and low-volatility radionuclides such as U reach the environment.

結論部分でもウランが出てきます。念のため英語の部分も載せておくと、そんなにおかしな訳ではなさそうな。CsMPsがウランのようなα線核種を引き寄せて、より危険なものになると言ってるような。
深読みしすぎですかね。
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九大宇都宮グループのCsMPs論文が発表されました。 [原発問題・ホットパーティクル]

九大宇都宮グループが貴重な論文を発表してくださったので、さっそく記事にします。
http://www.nature.com/articles/srep42731

まず要約部分

2011年3月の福島第一原子力発電所(FDNPP)での原子力災害により、三つの原子炉の部分的な溶融が起こった。メルトダウンの間、未知のプロセスによって反応器内部に形成された一種の凝縮粒子、セシウムリッチ微粒子(CsMP)。ここでは、FDNPPの近くで発見されたCsMPの原子分解能電子顕微鏡に基づくメルトダウン中の原子炉内でのCsMP形成の化学的および物理的プロセスを報告する。全てのCsMP(2.0〜3.4μmのサイズを有する)は、SiO 2ガラスマトリックスと、広範囲のCs濃度(Cs 2 O として1.1〜19重量%のCs)と関連する〜10nmサイズのZn-Fe-酸化物ナノ粒子)。微量のUもZn-Fe酸化物と関連している。CsMPsのナノテクスチャは、重大なFDNPP事故のメルトダウン中に複数の反応プロセスステップを記録する:CsOHおよびCsClを含む様々な空中核分裂生成物ナノ粒子を組み込んだ溶融燃料(溶融コア) - コンクリート相互作用(MCCI)は、SiO 2原子炉圧力容器の破損に起因するZn-Fe酸化物ナノ粒子の凝集体上での凝縮。それでもなお、CsMPは、Uなどの揮発性および低揮発性の放射性核種が環境に到達するメカニズムを提供し、FDNPPを取り巻く現在の環境でCsおよび放射性核種の移動モデルで考慮されるべきである。

微量とはいえウランがありますぞ。

前書きの抜粋

今まで、FDNPP反応炉で起こった反応は、間接的な証拠に基づいて推論されただけである3。燃料の温度が2200 Kの上に上がったときに放射性Csが照射された燃料から解放されたと考えられている8冷却システムは、ユニット#1-3でシャットダウンした後。他の放射性核種は、それぞれのボラティリティに応じた量で放出された9のではなく、主にUOで構成されていた核燃料中のそれぞれの見積存在に基づく量で2 8、10。したがって、放射性Cを含む核分裂生成物(FP)の大部分は、損傷した原子炉内に依然として残り、冷却水11と接触している。適切な廃炉プロセスを実施するためには、原子炉12内の放射性核種の物理的および化学的状態を理解することが極めて重要である。燃料のより少ない量またはnoneは、ユニット#2に溶融受けながら具体的には、照射された燃料の大部分は、ユニット#1、#3に溶け3、13。溶融炉燃料圧力容器(RPV)の底部に溶融した燃料が蓄積し、最終的にRPVが破裂し、一次封じ込め容器(PCV)14のコンクリートペデスタルとの反応が起こり、溶融炉心コンクリート相互作用MCCI)15。原子炉におけるMCCIの程度と溶融燃料の状態についてはかなりの不確実性が残っている。

メソッド

サンプルの説明

サンプリングキャンペーンは2012年3月16日に実施された。Ottozawa土壌サンプル(OTZ)は、福島県二葉市大隈町のFDNPPの約4km西に位置する水田の土壌の上部約1cmから採取した。

地上1m上の放射線量は84μSv/ hであった。コリノの砂利サンプル(KOI)は、集合住宅の排水管の下に集められました。その家はFDNPPの南西に2.9キロ離れている。排水管の下の放射線量は、周囲に比べて極めて高く、630μSv/ hと高いサンプリング面積があった。砂利のサンプルは、手でシャベルを使って地面から慎重に収集し、ビニール袋に入れた。水産養殖センター(AQC)の土壌試料は、FDNPPの約2km南に位置する養殖センターの側溝から収集した

事故の一年後に採取したサンプルで、二葉町とはなってるけど、地図からすると大熊町の中ですね。

ガンマ分光測定

134 Csと137 CsMPsのCS放射能をガンマ分光法を用いて決定しました。福島の表層土壌から得られる〜400ミクロンの大きさの追加のマイクロ粒子の放射能を正確に筑波大学、日本の放射性同位体の中心部で決定された、とのための基準点の試料として使用した134 Csと137 Csで構成されています。点源基準の放射能は、2015年9月29日現在、134 Csでは23.9 Bqであり、2015年9月29日では137 Csで94.6 Bqであった。放射能の測定は、ゲルマニウム半導体検出器GMX23、GMX30およびGMX40を用いてCsMPおよび点源標準(すべてSEIKO E&Gから)を九州大学の放射性同位元素の中心に設置しました。取得時間は、KOIサンプルではGMX30を使用して12,305秒、GMX40を使用して、OTZサンプルについて86,414秒; GMX23を使用してAQCサンプルの場合は263,001秒です。

95ベクレルと言うのはけっこう高めです。

結果

CsMPsはFDNPPから4km以内の3つの試料、すなわちKoirinoの集合住宅の砂利土壌、水産養殖センターの側溝とOttozawaの水田土壌(図1)の土壌で発見された。サンプルは、以後、それぞれKOI、AQCおよびOTZとラベル付けされる。CsMPの放射能および関連するパラメータを表1に要約する。134 CS / 137サンプルのCsの放射能比は約OrigenArpの計算による〜26 GWD /トンUに相当する1.04の平均で、0.97から1.1である18。単一の反応器内の照射された燃料内でさえも異質性のために、同位体比または放射能比のみに基づいて源反応器単位を決定することはできなかった。2.6g / cm 3の密度を有するSiO 2ガラス19の放射能が9.5×10 10から4.4×10 11(Bq / g)まで変化すると仮定して計算したCsMPsの単位質量当たりの放射能は報告された値と同等である東京からのCsMPのために20


うほグーグルさんの訳ではくたびれると思いますので、ここで一回休憩しましょう。後半部分の方が画像があるので、重要さがわかってくるでしょう。

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原子力学会春の年会で「CsFeSiO4の蒸発挙動の雰囲気依存性評価」という発表に注目しましょう。 [原発問題・ホットパーティクル]

なんとなく勘でこの発表はセシウムボールに関係がありそうな気配を感じていましたが
表題の発表はここの中にあります。
http://www.aesj.net/document/2017spr_program.pdf

3月27日(月) 14:45~16:25となってますが、行くことはないな。
で、
304ステンレス鋼に化学吸着された水酸化セシウムの表面分析
http://jolissrch-inter.tokai-sc.jaea.go.jp/search/servlet/search?5054860

という研究発表があって、今回の学会発表メンバーとほぼいっしょです。これだけだとなんのことだかわかりにくいのですが、CsFeSiO4で検索するとこちらにわかりやすいものがありました。
http://fukushima.jaea.go.jp/initiatives/cat05/pdf/fukushimaR&D2015.pdf

ページ数が多いのですが、11、12ページの
1-1 炉内で起きたことを実験 ・ 計算により評価する⑴
がそうです。

すごくコピーがしにくいので、キャプチャで失礼します。
CeFeSiO4.png

廃炉のための研究とはありますが
「一例として水蒸気雰囲気中1000℃で Cs を化学吸着させた 4.9wt% Si 含有 SUS 試料表面の SEM/EDX 分析結果を図 2 に示します。Cs と Si が同様の分布を示していることから、既往報告と同様に、Cs と Si を含有する化合物が形成されていることが示唆されました。」
セシウムボールの生成の原理を実験してるような気もします。メルトダウンだと1000度では低すぎるのですが、これまでの分析結果などと綜合すれば、セシウムボール、CsMPsの分析も一気にすすむでしょう。
このPDF2015年版ですか、2016年のもあるのか。他の内容も注目すべきものが多いですね。
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チェルノブイリでもセシウムの含有量の多いホットパーティクルの再飛散があってる。 [原発問題・ホットパーティクル]

それほど新しい情報でもないのですが、みーゆ@リケニャさんのツイッターでホットパーティクルに触れていたので取り上げさせてもらいました。

https://twitter.com/miakiza20100906/status/823377575867125762

でこちらの論文

Resuspension of coarse fuel hot particles in the Chernobyl area
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0265931X00000813

ホットパーティクルと出てますが、ウランやプルトニウムには触れてなくてセシウムがメインです。
コクラン等のホットパーティクル仮説は核兵器がメインでしたので、ウランやプルトニウムの成分の比率にこだわりがありましたが、チェルノブイリからは、定義としてはそういうこだわりはなくなったということなのでしょうかね。

またグーグルさんのお世話になりますが

12Bqの粗い燃料高温粒子が示されている フルサイズ画像(<1 K)粒子あたり。同じ実験中に、3μmより大きく、6μmより大きく、幾何学的直径が9μmより大きい燃料粒子を有する3つのサンプルを同時に収集する、新たに設計された回転アームインパクタを用いて粒子をサンプリングした。γ-スペクトロメトリー後に測定された放射性核種比は、事故の瞬間におけるチェルノブイリ原子力発電所の放射性核種組成の理論計算と、事故後の初期の土壌中の測定された高温粒子とよく一致した。空気中の熱い粒子の数濃度は、デジタルオートラジオグラフィーから得た。風の再懸濁、千メートル当たり2.6粗ホットパーティクルの最大濃度を3と農業活動中の千メートル当たり36粗熱い粒子3を測定しました。単一の高温粒子の幾何学的直径は6〜12μmと推定された。

うーむわからん。辞書を鍛えればもっと日本語らしくなるらしいですが、ちと時間なくこのまま使います。「風の再懸濁」For wind resuspension は、地表または地中にあったものが再飛散したことを意味しているのでしょう。年数がたったからと言って安心できないということでしょう。
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貴重な発表があったようです。CsMPs で呼称が定着するのか?セシウムボール [原発問題・ホットパーティクル]

9月に開催された日本地球化学会年会の資料が一部公開されました。

http://www.geochem.jp/conf/2016/doc/abst/G11.pdf

いろいろありますが、最初の「原子分解能顕微鏡で解き明かす福島第一原発メルトダウン時の放射性 Cs 含有微粒子形成過程」に注目しました。

発表メンバーが国際的です。九大,筑波大,福島大,東工大,ナント大,スタンフォード大

TEM-EDX の結果より CsMPs は主に O、Si、Fe、Zn、Cs、Sn、K、Rb、Cl、Mn、Pb の元素から構成され、粒子内部ですべての元素がほぼ均一に分布していた。しかし Cs は部分的に不均一に分布していた。また高分解観察の結果から、マトリックスは SiO2で構成され非晶質であったがその内部に多数の結晶性を有するFe-Zn酸化物ナノ粒子がSiO2に溶解せずに取り込まれていることがわかった。また、Fe-Zn 酸化物ナノ粒子には Cs、Sn、Cl が吸着し、U もそれらの粒子に吸着する形で粒子内に存在することが明らかになった。さらに粒子内部には AgxTeyなどの核分裂生成物により構成されるナノ粒子の内包物が同定された。それらの中には CsCl と考えられる粒子が存在し、炉内における Cs の化学形態の同定に成功した。以上の結果から CsMPs が形成される前に Fe-Zn 酸化物および核分裂生成物ナノ粒子が炉内で生成し、溶融燃料とコンクリートが接触した際に生じる SiOガスがそれらを取り込み凝縮することで粒子形成が起こったことが示唆された。
CsMPsは福島第一原発から~230 km離れた東京都まで運ばれ、また福島土壌で検出されたCsMPで U が検出されたことから、CsMP は揮発性、低揮発性の放射性核種を環境中へ放出する重要な媒体になっていると考えられる。

「Fe-Zn 酸化物ナノ粒子には Cs、Sn、Cl が吸着し、U もそれらの粒子に吸着」うーん 中核部分にはウランがあるんですな。でもこれは鉄と亜鉛に引き寄せられたとすると、あれだ、そうです。あれです。ラジウムホットスポットに似たことが瞬時に起きた。ラジウムではなくウランですが、鉄とα線の相性がいいからでしょう。

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東京オリンピックでリオの成績を越えられるか?(2)-東京、埋もれた内部被ばくを示唆するデータ  [原発問題・ホットパーティクル]

この記事は気がついていなかったのですが、東京での初期被ばくを考える意味で貴重ですので、前回の続編の形で紹介させていただきます。

東京、埋もれた内部被ばくを示唆するデータ 放射線量と放射性物質濃度が一時ピークに
http://biz-journal.jp/2014/07/post_5304.html

記事の日付けがわからないのですが、2014/07/というところから、2年前の7月のものと思われます。
京都精華大学の山田國廣名誉教授(環境学)による発表です。

2011年3月15日午前10時 「その時間帯に屋内、屋外のどちらにいたかで内部被ばくの影響がまったく違うだろう」

 セシウムボールを9割含む放射能雲(プルーム)が東京を襲ったのもほぼ同時刻でしょうし、ここにもありますように小出先生の証言と一致します。
http://www.asyura2.com/16/genpatu46/msg/287.html
「当時、京大の助教だった小出先生は3月18日のセミナーで調査結果を明らかにした。検出したのはヨウ素、テルル、セシウムなどの放射能。福島から飛んできたそれらの放射能が東京の空気中に1平方メートルあたり数百ベクレルあった。
 チェルノブイリから東京に飛来した放射能と比較すると、約1000倍の濃度だった。『それを東京の皆さんは呼吸で吸い込んでいた』。内部被曝に換算すると1時間で20マイクロシーベルトほどの被曝量だった、という。」

山田國廣名誉教授は、埋もれていたデータから、さらに日時を絞り込んでいきます。

「それによれば、福島第一原発1、3号機の爆発を経て2号機も状態が悪化していた15日は、午前3時台にヨウ素、テルル、セシウムなどの放射性物質を12核種、大気1立方メートル当たり計41.6ベクレル検出。数値は午前7時台から急上昇して9時台に261.2ベクレル、10時台にピークの1205ベクレルに達した。
 このとき最も多かった放射性核種はテルル132で390ベクレル、次いでヨウ素132の280ベクレルだった。」

「山田名誉教授は『初期被ばくといえばヨウ素131(半減期約8日)とお決まりのように言われていたが、それ以前にテルル132、ヨウ素132にも注目しなければならず、実際に東京の大気中にあったのはその両者が大半だということがわかった。これは非常に重大な事実だ』と指摘する。」

 study2007さんも論文で指摘していたように、テルル132、ヨウ素132の初期被ばく問題は重要でした。これは東京でも言えることだと言うのが、山田名誉教授の証言からもわかります。

こちらは岩波・科学に掲載されたstudy2007さん作成による表です。
体表面汚染スクリーニングが示す.png
ヨウ素132の方が131よりはるかにβ線のエネルギーが強いことがわかります。

post_5304_20140703.jpg
(グラフの画像が小さめですが、DLして拡大してご覧ください。)

 以下にグラフの説明があります。
http://biz-journal.jp/2014/07/post_5304_2.html

「山田名誉教授は産技研のPDFから1つ1つの数字を表計算ソフトに移してグラフ化。これに健康安全研究センターが同期間に測定した1時間ごとの放射線量データを重ね合わせるなどして細かく分析した。そこから、放射線量と放射性核種濃度のピークがほぼ一致し、15日10時前後の6時間ほどに集中していることがわかった。」

アスリートのみならず、この時間帯に野外に出ていた皆さんは、ほんとに要注意です。

「まず、東京都民はあの3月15日午前10時ごろにどこにいたかを思い出してほしい。原発20キロ圏内では『逃げる避難』しか想定されていなかったため、避難中や避難先でも屋外にいて初期内部被ばくを受けた。避難の目的を『逃げる避難』から『初期被ばく防止』に切り替え、線量の上昇を察知したら数時間後に大量の放射能が浮遊、降下してくると想定して住民を適切に待機させるような避難計画を立てるべきだ」

 おそらく伊方も川内もこのようなことを考慮した避難計画など頭になかったことでしょう。とにかく止めて、避難計画の見直しをやるべきです。なんとしてでも三反園知事には頑張ってもらわなければなりません。

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東京オリンピックでリオの成績を越えられるか? [原発問題・ホットパーティクル]

今日はリオオリンピック陸上400mリレーで銀メダルを取ると言う快挙を成し遂げた日。めでたいと素直に思えばいいのだが、4年後の東京に一抹の不安をおぼえています。

アンカーをつとめたケンブリッジ飛鳥は、東京高校出身。位置を見てみると
http://www.tokyo-hs.ac.jp/
東京都大田区鵜の木2丁目39−1


多摩川ぞいでしたね。まあ都内葛飾区にセシウムボールが多かったと記憶はしてるのですが、この多摩川 上流にエコセメント工場があって、セシウムそのものの濃度が極めて濃いです。

木下黄太さんのブログの事故の年の5月の記事を見てみると

http://blog.goo.ne.jp/nagaikenji20070927/e/945898fc22160543b404a9ca949cefe5

2011-05-29 17:29:02 ですが

「さらに、神奈川から聞こえてきた話は、中学生の野球チームが三月の二十三日に半数が吐き気と下痢、鼻血を突然出して、動けなくなった事。食中毒でなく原因がよくわからない話になっていて、その後子どもの体の切れが悪く、大幅に調子が落ち続けている事。」

位置的には多摩川沿いの川崎との境あたりを言っているのか?ケンブリッジは原発事故時はすでに高校は卒業してたのか。まあ大学は日大ですから、東京で野外で走りまくっていたことには違いない。

山県は慶応、桐生は高校こそ関西ですが、大学は東洋大学、飯塚は中央大学 いずれも首都圏ですね。
サニブラウンも4年後には延びてくるでしょうが、これまた東京の城西高校。

陸上だけでも有望選手が首都圏で無防備にトレーニングを続けている。文部科学省がとんと意識してませんから、選手の強化策に放射線被曝の影響なんぞこれっぽっちも考えていない。

もう一度 事故当時、東京を襲った放射能プルームにあったセシウムのほぼ9割がセシウムボールであったことを思い起こしていただきたい。

なんと大事な情報を見逃すところでした。セシウム89%はガラス粒子
http://ryukei-rondan.blog.so-net.ne.jp/2016-06-30

陸上競技に限らず、事故当時あるいは、事故後に首都圏の高校、大学でトレーニングを積んできたアスリートの健康状態をちゃんと調査して、健康対策に気をつけないと、今回のリオの成績を越えるどころか、悲惨なことが待ちうけているかもしれません。

そんなことはないと思いたいところだが。
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肺胞蛋白症-ラジウム・ホットスポット説に酷似 [原発問題・ホットパーティクル]

平沼さんのツイッター情報に気になる部分があって、ラジウム・ホットスポット説に結び付きそうな気配です。

https://twitter.com/YuriHiranuma/status/692217985415680001

「(ざっくり要点だけ)福島原発事故前の4年間では、自己免疫性肺胞たんぱく症の症例数は、間質性肺疾患387症例中1例だけだったが、事故後の4年間では、386症例中7例にと、統計的に優位な増加(0.35 vs 1.85%, p < 0.05) を示した。」

「(続)当病院は福島県北部の内陸部に位置するため、津波の影響はなかったが、地震による家屋損傷によるダストへの曝露が自己免疫性肺胞たんぱく症を引き起こしたのではないかという可能性が示唆される。」

大事なところを見落としていましたねえ。すんません。「間質性肺疾患387症例中1例だけだったが、事故後の4年間では、386症例中7例」
分母が限定的ですが、とりあえず間質性肺炎で調べてみると
http://cmedicalcenter.net/survey/%E9%96%93%E8%B3%AA%E6%80%A7%E8%82%BA%E7%82%8E/
「10万人あたり10~20人ですが、自覚症状がでる前の早期病変の患者さんはその10倍以上はいると言われています。」
とりあえず多い方の10万人に20人の中の7/386 これを100万人換算しないといけない。
ただちょっと気になる記述が、大本の間質性肺炎の原因の中に
「放射線について
 CT検査やX線検査などの一般的な画像診断程度では間質性肺炎は発症しません。放射線療法などの強い被曝によって発症する可能性があります。」
強い被ばく気になりますねえ。

で、論文はみごとにええごだけです。
「2011年福島災害後の自己免疫性肺胞たんぱく症の増加」http://www.allergologyinternational.com/article/S1323-8930%2815%2900235-X/fulltext

こういうのは、鉄分とか蛋白質をキーワードにすると何か出てくるという直感で探すと、ありました。

http://jolissrch-inter.tokai-sc.jaea.go.jp/search/servlet/search?5037694

「肺胞腔内や終末気管支内にサーファクタント由来物質が異常に貯留し、呼吸障害を来す稀少肺疾患である。PAPには、自己免疫性と続発性があり、自己免疫性PAPは、肺マクロファージ内の鉄(Fe)の蓄積が原因との報告がある。一方、続発性PAPの原因の1つは、粉塵吸入であると考えられているが、Feの蓄積との関係が不明なことから、続発性PAPの肺組織切片における粉塵量とFeの蓄積について、in-air micro-PIXEで解析を行った。その結果、続発性PAP組織からFeやケイ素(Si)を多く含んだ微細な炭粉様粒子が検出された。さらに、サーファクタントが貯留した部位に存在する泡沫状肺胞マクロファージ内には、Feが多く検出された。一方、PAPでない肺ではこれらが観察されなかった。これらの結果から、続発性PAPにおいても肺胞マクロファージ内のFeの蓄積がみられることが明らかとなり、PAPにおける病気の進行のマーカーとして、in-air micro-PIXEを用いたFeの分布測定が有用であることが示唆された。」

 家屋損傷によるダストだけが原因なら、宮城、岩手も増加するでしょう。アスベストは細長いので肺胞には入りずらい。とすれば、Fe、ケイ素とくれば、アレしかありませんねえ。ずばりセシウムボールでしょう。ラジウムホットスポットは長年かけて鉄分にラジウムなどが引き寄せられますが、セシウムボールはその必要がない。潜伏期間が短いのもセシウムなどの放射線の強さが影響している。すぐに肺の洗浄液を分析してもらいたい。そしてそれをSpring8に持ち込ませなければなりません。

ちょっと追加しましょう。

肺胞蛋白症(平成22年度)
http://www.nanbyou.or.jp/entry/813
「我が国の自己免疫性PAP有病率は6人/1,000,000人(Am J Respir Crit Care Med, 177:752, 2008)として、自己免疫性PAPは日本で約700~800人と推定される。続発性PAP、先天性PAPの精確な罹患率のデータは不明。PAP全体とし て多く見積もっても1000人程度と推定される。」

これまた甲状腺がんなみに難病です。

エクセルに  =POISSON(7/386,6/1000000,1)  これコピペして見てください。ポアソン分布の関数ですが、386症例中7例ならば、とんでもない数字で、地震による粉じんが原因なら、阪神淡路の時にも増加したはずで、適当な屁理屈をまたつけてきやがります。

このポアソン分布ではわかりにくいので
ポアソン分布.png

=POISSON(B6,F$3*F$4,FALSE) 年間100万人に6人で、4年間 386症例中7例を単純に100万人換算すると怒る人が出てくるのでしょうが、18134人にもなります。グラフでは、4年で40人を超える確率はほとんどゼロになりますので、いずれにせよ異常な数値であるといえるでしょう。

いろいろ追記してすんません。Google 翻訳したらそれなりにわかってきたか。

「前災害への4年間で、APAPの患者数は、間質性肺疾患を持つ387人の患者のうちだけでした。 一方、災害後4年間で、APAP患者の数が有意に増加(0.35 1.85対%、P <0.05)を示し、386間質性肺疾患患者のうち7でした。」

と、増加は附属病院自体が認めていますので、よしとしますか。(と、ごまかす。)

いろいろごちゃごちゃと追記しましたが、難病センターで
http://www.nanbyou.or.jp/entry/1359#p01
特発性間質性肺炎の福島県のデータを見ましたら福島は167で図抜けて多いわけではない。特発性間質性肺炎が間質性肺疾患のすべてではないにせよ分母の部分が福島が顕著に多発とはいえないので、なかなか断定はしにくいですねえ。全国が8,846でした。

もうひとつついでに言えば
22     23   24     25    26
5,896  7,065  7,367   7,697   8,846
事故後増加傾向にあります。22年には被災地三県が含まれていません。これはあくまでも医療受給者証所持者数です。
肺胞蛋白症自体のデータが見つからないのでなんともですが、追跡はこのくらいにしておきましょう。

さてGoogle 翻訳の続きです。

「Hisata らで。
東日本大震災後に粉塵暴露からPAPを開発した63歳の日本人女性の報告、

患者保護マスクと繰り返し吸入粉塵ずに荒廃地区を訪問しました。 三週間地震の後、彼女は乾いた咳を開発し、PAPと診断されました。

また、土屋ら 、41歳の日本人男性は、1995年に阪神大震災後にPAPを開発したした場合の報告

彼は解体し、また吸入粉塵の構築に関与していた 両方のレポートは、災害がPAPの開発の原因とされた後の粉塵暴露の可能性を示唆しています。

実際には、例えばシリカ、アルミニウムなどの二次PAPや粉塵への暴露との関係は、広く信じられている。」

シリカが出てきますね。と阪神大震災の例も。

「この研究の結果は、APAP及びほこり吸入との関係についてさらなる証拠を提供します。 将来的には、このような遺伝子と環境の相互作用の解析などのさらなる調査が必要です。 」

これを急いでやってもらいたい。

 アベ てめえ妨害するんじゃねえぞ!!
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